Ru基催化剂催化消除NOx的研究

氮氧化物是典型的环境污染物，会破坏臭氧层，形成酸雨、化学烟雾等。其中，N2O是继CO2、CH4之后的第三大温室效应气体，潜热值是CO2的310倍，在大气中稳定存在120年之久。因此，高效地控制N2O气体的排放具有现实意义。催化方法是消除氮氧化物的主要手段。《Ru基催化剂催化消除NOx的研究》介绍以不同性质氧化物为载体，通过不同的制备方法合成了一系列Ru/Al2O3、Rux-Co3O4、Ru/La1.6Sr(Ba)0.4NiO4催化剂。通过XRD、氮气吸附脱附、TEM、H2-TPR、O2-TPD、XPS、原位DRIFTS等手段对催化剂的体相和表面性质进行了表征，探索了Ru与载体之间的相互作用对Ru分散性、表面物种和稳定性等的影响，以及对活性载体表面性质的影响；提出了催化N2O分解和NO+CO反应的表面活性物种和反应机制。主要结论如下。(1)Ru负载在不同性质载体Al2O3、Co3O4、La1.6Sr(Ba)0.4NiO4上，制备了一系列的Ru基催化剂。不同处理方式制备的Ru/Al2O3催化剂重复使用5次后，均出现失活现象。而Rux-Co3O4催化剂比Co3O4表现出更高活性和稳定性，其中，Ru0.2-Co3O4活性最好，连续测试30h没有发生失活。在O2（1.5%）和H2O（2.1%）存在下，Ru0.2-Co3O4即使在O2（3%）和H2O（4.2%）存在条件下，依然保持较好的催化活性和稳定性。Ru/LSN-EG催化剂显示了好的活性和稳定性。而Ru/LSN使用1h，出现失活现象，催化剂反应6h后，N2O转化率从95%降低到55%。Ru/LBN催化剂表现出较高的催化NO+CO反应活性和稳定性，500℃时，NO和CO几乎完全转化。(2)Ru与惰性载体Al2O3间的相互作用弱，活性单质Ru物种不能稳定存在。在催化过程中，Ru颗粒发生团聚；N2O分解的O物种吸附在Ru上不能及时脱附，使Ru价态升高，生成低活性的Ru4+物种。而Ru与活性Co3O4或La1.6Sr(Ba)0.4NiO4之间存在较强的相互作用。这种作用抑制了Ru颗粒的生长，稳定了Ru物种的价态。结果表明单质Ru和Ru3+都是催化N2O分解的活性物种。(3)Ru与活性Co3O4或La1.6Sr(Ba)0.4NiO4之间的相互作用也改变了载体的表面性质。与相应载体相比，Ru的加入导致Rux-Co3O4催化剂具有更大的比表面积，更多的表面活性Co2+物种和氧空位含量，更高可被还原能力，以及稳定的催化剂结构。Ru负载到LSN和LBN上，使催化剂具有高的表面晶格氧移动性；较多的氧空位量，以及更多的N2O、NO和CO吸附位。这些性质的改变，均有利于催化消除N2O和NO+CO反应的进行。更多信息可以参阅作者攻读博士学位期间发表的学术论文。本书由隋朝编写第1、3、4、5、6章(共13万字)，蔡雪编写第2章(共0.8万字)，最后由隋朝审校定稿。书中不妥之处，请读者批评指正。著者2018年11月

《Ru基催化剂催化消除NOx的研究》选择Al2O3、Co3O4和La1.6Sr(Ba)0.4NiO4为载体，制备了一系列Ru基催化剂。考察Ru与载体之间的相互作用对Ru颗粒大小、分散以及价态的影响，以及对催化剂表面性质的改变，明确催化剂催化活性、稳定性、抗H2O和O2等性能的影响因素；提出相应的催化反应活性物种和反应过程。《Ru基催化剂催化消除NOx的研究》可供催化剂研究与制造领域、消除汽车尾气的研究人员参考阅读。

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