超快激光光谱原理与技术基础

本书较系统地介绍了超快光谱研究所涉及的理论基础和实验技能。全书共16章，主要内容包括：时间分辨光谱的历史和进展，分子光谱学基础，飞秒激光技术，非线性光谱学基础、原理及其应用，二维光谱实验及应用，飞秒瞬态吸收光谱技术及数据分析方法，荧光偏振及各向异性原理，超快荧光测量技术，飞秒激光脉冲性质表征方法，脉冲升温-纳秒时间分辨中红外瞬态吸收光谱，激光光谱实验中噪声与微弱信号测量以及计算机接口技术。 本书可作为从事时间分辨光谱研究科技人员的参考书，尤其适合进入该领域的研究生。书中对光谱学一些基本概念的阐述及光学实验技能的介绍也适合本科高年级学生。 实现物质状态变化的过程远比状态自身丰富和精彩。超快时间分辨光谱就是应用光谱学的理论和方法探究超短极限时间尺度内物质运动和变化过程的学科。恰如在极小空间内物质运动位置和动量的变化满足量子力学中不确定性原理那样，在超短时间内，物质运动的时间与其对应的能量状态同样也满足量子力学的不确定性原理，也就是说，超快光谱可以通过探测物质的极限时间内的运动揭示其蕴藏的量子现象，不仅仅包含量子态的定态特征，还包含了量子态间的耦合和相互作用。正如极限运动给人类带来莫大的惊喜，对时间极限内物质运动的探究同样给人类带来了惊喜。超快时间分辨光谱在其漫长的发展过程中，取得了方方面面的成就，然而对于化学家而言，最动人心魄的莫过于A.Zewail 教授领导的研究组对反应过渡态进行的超快光谱研究，并最终在人类历史上首次在飞秒至皮秒的时间尺度内实时观测到了反应过渡态化学键的断裂过程，并因此而获得1998年度的诺贝尔化学奖。该成果的获得不仅仅得益于对当时最先进飞秒激光技术的掌握，更得益于他们对量子力学相干态波包运动理论的深刻理解。他们的成功也说明了现代科学发展的一个趋势：没有扎实的理论基础就无法设计尖端的实验，也无法正确解读所获得的实验结果；同样，没有精湛的实验技术和深厚的实验功底根本就无法开展尖端的实验。这两种不同的能力要在一个人的身上统一起来，对个人的素质要求就越高，训练的时间也越久。好在飞秒激光技术的进展，特别是掺钛蓝宝石飞秒自锁模技术的发明，飞秒激光的稳定性和可操控性极大地提高，超快时间分辨光谱已不再是少数激光专家手中的利器。作为一种强有力的研究手段，超快激光光谱技术正在向各个研究领域渗透，被越来越多的科研人员所掌握。超快光谱应用极其广泛，涉及分子激发态、光化学反应、光催化过程、能量及电荷传输过程(包括光合作用原初过程、人工光伏、发光器件等)、纳米材料表征、蛋白质折叠动力学、超导电子库伯对、自旋电子学、生物医学等重要领域。超快光谱的重要性尽管早已为国人所知，但与发达国家相比，我国在这方面的发展还是相对落后。一方面是因为超快光谱技术本身的复杂性以及学科交叉的特点，另一方面与分子超快过程相关的理论也有一定的深度，归根结底是优秀人才队伍的相对缺乏。我国科研及教学单位对超快光谱研究的需求日益增大，需要更多的青年才俊。国内尚无针对从事该领域研究的入门书籍，因此，撰写一本中文的超快光谱原理与技术方面的入门书籍，对于国内研究生的训练和人才的培养十分必要。2009年化学工业出版社李晓红博士邀我写一本超快光谱方面的书，考虑到自己一直脱离教学工作，何况科研任务繁重，一直不敢应承这件事。然而这也给了我一个思考的机会，如果我是一个初入此道的新手，最需要掌握的应该是哪些方面？然而超快时间分辨光谱本身就像一条还在开拓流域，尚未定型的大河，要描摹超快时间分辨光谱的概貌，就个人的学识而言，是一件令人知难而退的事。好在国外不少知名学者已采用不同的方式对超快光谱学的原理和方法进行了详细的介绍，本书不少章节采用了“拿来主义”的原则，在此要特别感谢瑞士苏黎世大学Peter Hamm教授允许我们翻译他尚未完全出版的手稿（第4、5章），美国Rice大学郑俊荣教授允许我们采用他为《物理》杂志撰写的综述。本书编写宗旨是系统地介绍超快光谱测量的基本原理，测量方法及各种相关器件，并融合了一线工作者自身的经验和体会，不仅让初入门者对整个领域有一个富有整体感的认识，也从中学到一些实用的技能和方法。在编写本书的过程中我个人也受益匪浅，特别是对一些概念和名词的辨析。例如波函数的初始位相，在量子化学中很少提及，而在分子系综内制备相干态时，就要涉及这一概念。又如量子系统纯态和混合态的区别，是密度矩阵可以用量子力学描述统计系统的基础；而对薛定谔方程算符法求解，不需要知道波函数的具体形式就能给出量子数满足的关系，一下子就让人领略到量子力学的精髓；分子跃迁的选择定则完全基于光子具有动量而没有自旋这一基本事实。我自己在本科和硕士阶段都学过分子点群知识，也知道其重要性，但就是不会应用。因此在分子光谱基础这一章中，以删繁就简的方式，着重演示了点群在分子光谱跃迁选择判定中的应用。本书的编写倾注了研究组老师和同学的心血。在实验经验的介绍中，相关作者都采取了毫无保留的态度，如在与何小川同学的讨论和对内容的修改过程中，我能够感受到他那种认真和无私的态度：恨不得把他所知道的一切都告诉给读者，以避免实验中他所走过的弯路。离开这些尽责、认真的同事、学生和朋友，这本书是无法完成的，在此，向我的合作者表示衷心的感谢。每位作者的贡献按章节的目次排列如下：第1章翁羽翔；第2章翁羽翔，徐妍妍；第3章王专；第4、5章陈海龙译，翁羽翔校；第6章采用Rice大学郑俊荣教授发表在《物理》上的综述，翁羽翔作部分增减。第7、8章翁羽翔编译；第9章何小川；第10章陈海龙，何小川；第11章党伟译，翁羽翔校；第12章陈海龙，党伟，朱刚贝；第13章于志浩，翁羽翔，王专；第14章李姗姗，戴家骏，翁羽翔；第15章黄晓淳，李德勇，翁羽翔；第16章于志浩，陈岐岱(吉林大学教授)，何小川。全书由翁羽翔审阅。朱刚贝同学为本书的插图做了大量的工作，王专老师在本书的编排过程中做了大量的工作。另外，也向先前毕业的同学张蕾、张庆利、陈兴海、王莉、韩晓峰、李恒、叶满萍、都鲁超等，以及合作者美国南乔治亚大学物理系张景园教授、生物物理研究所王志珍院士表示感谢，他（她）们的工作构成了本书部分章节的内容。在本书的编写过程中，阅读和写作给我带来了很大的乐趣，希望这份乐趣也能够带给读者。翁羽翔2013年3月

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